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　　近日，北京理工大學(xué)材料物理化學(xué)系能源催化研究所（籌）的陳文星副研究員、張加濤教授和清華大學(xué)的王定勝教授、李亞棟院士團隊合作，在In單原子催化劑的設(shè)計合成及高效電催化CO₂還原（CO₂RR）制備甲酸鹽的研究中取得重要進展，相關(guān)成果以“Design of a Single-Atom Indium^δ+-N₄ Interface for Efficient Electroreduction of CO₂ to Formate”為題，發(fā)表于頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》（IF：12.959）（文章DOI: 10.1002/anie.202010903）。

　　主族金屬In作為一種電催化CO₂還原選擇性制備甲酸鹽的催化劑，越來越受到人們的關(guān)注。盡管納米結(jié)構(gòu)的金屬In、In₂O₃和In₂S₃等已被設(shè)計用來提高催化性能，但新型高效的In基催化劑，還亟需進一步研究。近日，陳文星等設(shè)計了一種錨定在金屬有機骨架（MOF）衍生的氮摻雜碳載體上、具有In^δ+-N₄原子界面結(jié)構(gòu)的In單原子催化劑（In-SAs/NC）。該催化劑具有優(yōu)異的CO₂RR性能，在-0.65 V時，In-SAs/NC獲得96 %的最大法拉第效率（FE）且最優(yōu)的轉(zhuǎn)換頻率（TOF）高達12500 h^?1，優(yōu)于大多數(shù)同類催化劑。此外，基于同步輻射的X射線吸收精細結(jié)構(gòu)（XAFS）研究表明，In^δ+-N₄原子界面結(jié)構(gòu)對于電催化CO₂RR具有較高的催化活性，且催化過程中In^δ+-N₄原子界面結(jié)構(gòu)鍵長縮短。DFT理論模擬計算結(jié)果表明，In^δ+-N₄原子界面對于甲酸鹽中間體（HCOO*）具有較低的自由能，有利于提高催化劑對CO₂RR的催化活性。該工作為合理設(shè)計面向能源應(yīng)用的主族金屬催化劑提供了新的途徑。

圖1 In單原子催化劑的合成及形貌表征

圖2 In^δ+-N₄原子界面結(jié)構(gòu)的精細表征

圖3 In單原子電催化CO₂RR選擇性制備甲酸鹽性能測試

圖4 DFT理論計算

　　論文信息：上述研究成果得到了結(jié)構(gòu)可控先進功能材料與綠色應(yīng)用北京市重點實驗室、材料學(xué)院先進材料實驗中心、材料物理化學(xué)系能源催化研究所（籌）的平臺支持，得到了國家自然科學(xué)基金（21801015，）、北京理工大學(xué)青年研究基金項目（3090012221909）、科研院創(chuàng)新人才支持計劃的支持。北理工材料學(xué)院尚會姍博士（現(xiàn)為鄭州大學(xué)副教授）、斯坦福大學(xué)王濤博士（現(xiàn)為西湖大學(xué)特聘研究員、獨立PI）、北京化工大學(xué)裴加景博士為共同第一作者，北理工陳文星副研究員、張加濤教授和清華大學(xué)王定勝副教授為共同通訊作者，北理工為第一通訊單位。

　　論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202010903